La sculpture du 16e au 18e siècle est riche de près de cinq cents numéros. Elle témoigne de périodes et de styles particulièrement représentés à Toulouse, notamment dans les hôtels particuliers de la Renaissance. Une place particulière doit être faite à Nicolas Bachelier, actif au milieu du 16e siècle, dont le musée conserve des sculptures rares. La tradition statuaire fut tout aussi vivace au 17e siècle, véritable âge d'or de la sculpture à Toulouse : la série des bustes (Arcis, Dugast) du décor du Capitole de Toulouse en témoigne. La collection renferme également des œuvres de grands sculpteurs du 18e siècle français : Houdon, Pigalle, Lemoyne ou Pajou et un bel ensemble de sculptures des Lucas, artistes toulousains.

Réparties entre l'église et les salles du bâtiment du 19e siècle, les collections de peintures européennes comportent de nombreuses œuvres religieuses, qui ont tout naturellement été présentées dans l'église du couvent des Augustins. Elles se composent d'une petite section qui couvre les 14e, 15e et 16e siècles et d'un remarquable ensemble des 17e et 18e siècles. Les primitifs italiens du musée des Augustins sont peu nombreux mais de très belle qualité ; la pièce maîtresse des collections du 16e siècle est un panneau de Pérugin.
Le point fort des collections reste le 17e siècle européen. Les œuvres du Guerchin, de Cairo, Rubens, Tournier, Van Dyck, Stella, Bourdon... illustrent les phases majeures des révolutions esthétiques : du maniérisme au caravagisme, du classicisme bolonais au lyrisme baroque d'un Gaulli.
La peinture espagnole est représentée par une très belle toile de Murillo.Un ensemble de tableaux flamands et hollandais témoigne du maniérisme tardif (Bosschaert), des débuts de l'âge baroque (Quellinus) et de l'âge d'or des écoles du Nord dans le domaine du portrait (Maes, Snayers), de la nature morte (van Es, van Aelst) et du paysage (Rombouts). La peinture d'histoire et les portraits italiens du 17e siècle sont également évoqués par quelques remarquables toiles bolonaises (Guido Reni, Crespi) et génoises (Strozzi).Ces ensembles complètent de manière très intéressante la série de tableaux français : le portrait en est l'un des points forts autour d'œuvres de Chalette, Rigaud, de Troy et Antoine Rivalz, tout comme la nature morte française du 17e siècle avec notamment trois tableaux de Louise Moillon.

L'art du 18e siècle aux Augustins est surtout riche dans le domaine de l'art français. Là aussi, le portrait y figure en bonne place avec quelques chefs-d’œuvre de Largillierre ou Élisabeth-Louise Vigée-Lebrun. Les différentes traditions du paysage au 18e siècle sont également présentes autour d'œuvres de Oudry ou Valenciennes. Enfin, le musée offre un bel ensemble de peintures d’histoire du milieu du 18e siècle, de de Troy à Peyron.